Nominato cardinale nel 1593 dallo zio, papa Clemente VIII, fu poi dal 1604 arcivescovo di Ravenna ed ebbe importanti incarichi diplomatici e amministrativi. Apprezzò anche le lettere e la musica: fra i poeti da lui protetti ci furono il grande Torquato Tasso e Giovan Battista Marino.

Il palazzo, che oggi ospita la Galleria Doria Pamphilj, fu acquistato dal cardinale Aldobrandini nel 1601 e fu completamente rinnovato.